土地利用方式影响污染物的排放和传输过程,对河流水质具有重要影响^{[1, 2]}。但土地利用方式的多尺度性和分布格局差异^{[3, 4, 5]},给基于土地利用方式的河流水质研究带来不确定性。研究表明相对于河岸缓冲区尺度,土地利用类型在子流域尺度上对水质的影响更为显著^{[6, 7, 8]},也有研究得出相反的结论^{[9, 10]}。土地利用分类方式也影响流域土地利用和河流水质的关系,目前研究多是直接分析农田、居民用地等土地利用方式与河流水质的相关性^{[8, 11, 12]},或是在坡地尺度内研究不同地形、植被对水质输出的影响^{[13, 14]},缺乏在流域尺度上分析不同类型农田、居民用地等土地利用方式对河流污染物的影响。

鄱阳湖是我国第一大淡水湖,也是生态多样性丰富的淡水湿地系统。随着鄱阳湖流域的经济发展,鄱阳湖近年来水质呈逐年恶化趋势,面临富营养化的威胁^{[15, 16]}。赣江是鄱阳湖的第一大支流,径流量约占鄱阳湖水系总径流量的46.6%,是鄱阳湖污染物的主要来源^{[17, 18, 19]}。研究赣江水质的分布特征及其与土地利用方式的关系对赣江流域的水环境保护和鄱阳湖水质的监控具有重要意义。

本次研究通过不同空间尺度划分和土地利用类型划分,分析土地利用方式对赣江流域河流NH₄⁺-N(氨氮)、TP(总磷)、COD_Mn(高锰酸钾指数)和DO(溶解氧)的影响。

2 012年在赣江主要支流(平江、贡水、桃江、章水、禾水、恩江和锦河)下游设置采样点(各采样点分别用S1,S2,…,S7表示),作为子流域的控制断面。水样在河中心50 cm深度每月采集1次。利用容积4 L有机玻璃采样器采集水样,取出后现场利用便携式水质分析仪(哈纳HI 91410)测定DO含量,然后将水样装入取样瓶,并加H₂SO₄酸化,密封,在0—4℃温度下冷藏,其中用于NH₄⁺-N测定的水样通过0.45μm孔径的醋酸纤维滤膜过滤。NH₄⁺-N和TP浓度利用全自动间断化学分析仪(SmartChem 200)测定；COD_Mn通过滴定实验测定。

基于Aster 30 m 精度的DEM数据,利用Arcgis的Hydrology模块划分7个采样点对应的子流域和河流缓冲区(图 1),采样点的流域控制面积为4.68×10⁴ km²,占赣江流域总面积的56.1%,具有较全面的代表性。

图1 赣江流域采样点与子流域划分 Fig.1 Sample sites and sub-basins in the Ganjiang basin (S represents sample site,and Z represents sub-basin) S表示采样点,Z表示子流域

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赣江流域土地利用数据利用2010年秋季获取的无云Landsat卫星遥感影像,经过几何纠正,参照《环境状况评价技术规范》(HJ /T 192—2006) 中土地利用分类方法,基于ArcInfo Workstation,并结合人工目视解译获得。该土地利用体系的一级分类划分为林地、草地、居民建设用地、水域、旱地、水田和未利用地等7种类型,根据地形地貌、林地郁闭度和草地覆盖度等条件建立二级分类体系(图 2)。该数据库经过内业校核和外业核查,一级分类的总体精度达到90%以上,二级分类精度大于85%。

图2 赣江流域土地利用类型 Fig.2 Land use patterns in the Ganjiang Basin 图例代码见表 1

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为研究不同尺度和土地利用类型划分对河流水质的影响,对以下两种分类条件下的土地利用方式分别进行Pearson相关分析和冗余分析计算。

(1)将采样点控制的区域分为子流域和缓冲区两种空间尺度。子流域指某采样点的流域汇水范围；参考相关文献^{[6, 7, 20, 21]}缓冲区半径的划分,并考虑流域的实际面积,缓冲半径分别设为200、500、1000、2000、5000 m(图 1)。

(2)对比分析一级土地利用分类和二级土地利用分类两种方式下,土地利用类型对河流水质的影响。

利用ArcGIS统计分析子流域和各缓冲区内土地利用类型面积,并计算百分比；利用SPSS计算研究区子流域土地利用类型和NH₄⁺-N、TP、COD_Mn、DO浓度的Pearson相关系数；利用Canoco for Windows进行冗余分析,将采样点NH₄⁺-N、TP、COD_Mn和DO浓度视为物种变量(响应变量),将相应子流域和缓冲区土地利用类型比例视为环境变量(解释变量),分析结果在Canodraw中生成排序图。

7 个子流域以及200、500、1000、2000、5000 m缓冲区的一级土地利用类型和二级土地利用类型所占比例如图 3所示。在子流域一级土地分类中,林地所占比例最高,平均为64.0%；二级分类中有林地面积最多,其次为疏林地、灌林地和其它林地。水田占流域总面积的18.5%,是仅次于林地的土地利用类型；二级分类中丘陵水田面积最大,其次为山区水田、平原水田和坡地水田。旱地面积为第三大土地利用类型,占流域总面积的9.1%；二级分类中丘陵旱地面积最大,其次为山区旱地、平原旱地和坡地旱地。居民建设用地占流域总面积3.7%,二级分类中独立于城镇以外的厂矿、大型工业区、采石场、交通道路、机场等其它工矿建设用地面积最大,其次为农村居民用地和城镇用地。水域占总流域的2.5%,二级分类中湖泊面积最大,其次为河渠、水库坑塘和滩地。草地占总流域的2.0%,二级分类中以高覆盖度草地为主,其次为中覆盖度草地和低覆盖度草地。

图3 子流域土地利用类型特征 Fig.3 Land use characteristics in sub-basins Zi_200,Zi_500,…,Zi_5000分别表示子流域Zi中200,500,…,5000 m缓冲区；i = 1,2,…,7

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缓冲区土地利用类型与子流域有明显区别,主要体现在水田和水域面积较大,林地和旱地面积较小。随着缓冲区半径的扩大,各类土地利用类型比例逐渐与子流域接近。在二级土地利用类型中,缓冲区的水田以丘陵水田和平原水田为主,水域以湖泊和河渠为主。随着缓冲区半径的扩大,二级土地利用类型比例也逐渐与子流域接近。

图 4为S1—S7采样点2012年的水质浓度分布。在所测82个水样中,根据地表水环境质量标准(GB 3838—2002),COD_Mn和DO浓度均符合Ⅰ类和Ⅱ类水标准,TP有2个水样为Ⅲ类水,其余为Ⅰ类和Ⅱ类,NH₄⁺-N有3个水样为Ⅲ类水,其余为Ⅰ类和Ⅱ类。赣江7个子流域水质较好,氮磷营养盐为潜在污染物。

图4 2012年采样点TP、CODMn、NH4+-N和DO浓度 Fig.4 TP、CODMn、NH4+-N and DO concentrations of samples in 2012 其中S5采样点在2月和8月数据缺测

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表 2为7个采样点丰水期(4—9月)和枯水期(10—3月)水质的相关矩阵和统计量。丰水期TP和NH₄⁺-N具有显著正相关关系,枯水期NH₄⁺-N和DO有显著负相关关系。NH₄⁺-N在丰水期的平均浓度为0.25 mg/L,显著小于枯水期的0.38 mg/L(P = 0.046)；水体中DO受温度影响,丰水期DO显著小于枯水期(P < 0.000)；TP和COD_Mn在丰水期的平均浓度分别为0.061 mg/L和2.19 mg/L,在枯水期分别为0.079 mg/L和2.34 mg/L,没有显著性差异。用变异系数(CV)描述水质浓度的动态变化程度,NH₄⁺-N浓度的动态变化最大,丰水期和枯水期的Cv值分别为0.80和0.90,其次为TP,丰水期和枯水期分别为0.77和0.73；COD_Mn和DO的动态变化较小,丰水期Cv值分别为0.35和0.14,枯水期分别为0.33和0.19。

表 3和表 4分别为丰水期和枯水期,赣江7个子流域一级土地利用类型和二级土地利用类型与水质浓度的相关性。一级土地利用类型中,TP与草地负相关,与水域正相关。在二级土地利用类型中,丘陵水田与TP显著正相关,是TP的重要污染来源。地形控制了径流速度和侵蚀能力,对流域污染物的输出具有重要影响^[22]。坡度大的丘陵地区汇流速度快,形成的地表径流冲刷更强烈,将更多的污染物输入河流,使土地利用对河流水质的负效应更突出^[23]。流域内坡地旱地面积较小(图 3),对河流污染影响不明显；平原地形平坦,地表径流冲刷较弱,TP在长时间的径流运移中容易被土壤吸附、植被吸收,对河流TP的影响也不明显；山区农田散布于面积广阔的林地间,流失的TP经林地吸收缓冲后,较少进入河流。居民建设用地中,TP与城镇用地显著正相关,与农村居民用地没有显著相关性。水库坑塘与TP显著正相关,可能是受到了水产养殖的影响。

COD_Mn体现了水体中的有机污染,一级土地利用类型中,子流域范围内,丰水期与水田和水域显著正相关,与草地显著负相关；枯水期只与水田显著正相关。二级土地利用类型中,丰水期与山区水田显著负相关,与丘陵水田、城镇用地和水库坑塘显著正相关；枯水期只存在与平原水田的显著正相关和与山区旱地的显著负相关。子流域土地利用类型在丰水期对COD_Mn的影响大于枯水期。一些研究也表明丰水期土地利用方式对水质的影响大于枯水期^{[10, 24]},这与丰水期植被生长旺盛,农业活动较多,以及降雨产流丰沛等原因有关。

NH₄⁺-N与土地利用类型的相关性较弱,一级土地利用类型中,在丰水期只有5000 m缓冲区存在与水域的显著正相关,在枯水期只在200 m缓冲区内存在与林地的显著正相关。相对于TP和COD_Mn,带正电荷的NH₄⁺更容易被土壤颗粒吸收和植被利用,或在微生物作用下发生反硝化等反应,使NH₄⁺-N与土地利用类型的相关性较差。李艳利等^[6]分析了浑太河流域的土地利用与河流水质相关性,结果显示NH₄⁺-N与土地利用类型的相关性明显小于TP和COD_Mn。Huang等^[25]在九龙江流域建立了土地利用类型与水质的回归模型,认为模型对COD_Mn的预测效果好于NH₄⁺-N。在二级土地利用类型中,丰水期NH₄⁺-N在子流域和缓冲区内与城镇用地、水库坑塘显著正相关；枯水期只在200 m和500 m缓冲区内存在NH₄⁺-N与土地利用类型的显著相关。枯水期NH₄⁺-N在200 m和500 m缓冲区与有林地、低覆盖草地显著正相关,体现了林地、草地土壤氮素流失的影响。

洪超等^[21]在江苏北部的灌河流域通过分析不同观测尺度上的土地利用和河流水质发现,TN、TP等营养盐浓度多与较大尺度上的土地利用构成相关,而化学需氧量(COD)与较小尺度上的土地利用构成相关。本次研究中TP与较大尺度的子流域土地利用方式相关性好于较小尺度的缓冲区；COD_Mn在枯水期与较小尺度的缓冲区土地利用方式相关性更好,丰水期则相反；NH₄⁺-N在枯水期也与较小尺度的缓冲区土地利用方式相关性更好,丰水期在子流域和缓冲区的差别不大,与洪超等^[21]研究中的TN与土地利用的相关性有明显区别。

DO与土地利用类型的相关性很弱。一级土地利用类型中只在枯水期2000 m缓冲区存在水域与DO的显著负相关；二级分类中土地利用类型与DO的相关性也较差。DO与土地利用类型的弱相关性可能是由于流域水质较好,水体DO消耗后可以很快从大气中得到补充,受土地利用类型的影响较小。在4个水质参数中,DO在丰水期和枯水期的动态变化(Cv值)最小(表 2)也体现了这点。

图 5和图 6分别为一级土地利用类型和二级土地利用类型与水质参数冗余分析的排序图,可以直观反映出两者的相关性。排序图中土地利用类型箭头的长度表示各土地利用方式对水质指标的影响程度,箭头越长影响越大；土地利用类型箭头方向与水质指标浓度方向夹角的余弦代表两者的相关程度。

图5 一级土地利用类型与水质浓度冗余分析排序图 Fig.5 RDA ordination plot of the first classification of land use and water quality concentration

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图6 二级土地利用类型与水质浓度冗余分析排序图 Fig.6 RDA ordination plot of the second classification of land use and water quality concentration

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林地在丰水期与TP、COD_Mn和NH₄⁺-N都为负相关关系,体现了林地对各污染物的“汇”作用。枯水期林地与TP、COD_Mn仍为负相关关系,但与NH₄⁺-N有较弱的正相关性,并且随缓冲区半径的减小正相关增强。在二级分类中,灌木林和包含园地的其它林地正相关性明显,体现了林地土壤氮的流失。草地也对各污染物主要起“汇”的作用,但在缓冲区内,草地对水质参数的影响较小,在枯水期还存在高覆盖草地和低覆盖草地与NH₄⁺-N的正相关性。多数研究结果显示林地、草地对污染物起“汇”的作用^{[4, 26, 27, 28]},但于松延等^[29]在北洛河流域发现NH₄⁺-N与草地呈显著正相关关系,并认为是由于流域草地管理不当引起土壤侵蚀所致。水域在丰水期与TP、COD_Mn和NH₄⁺-N都为正相关关系,枯水期仍与TP、COD_Mn正相关,与NH₄⁺-N只在1000 m缓冲区正相关,表明水域是赣江流域TP、COD_Mn和NH₄⁺-N的重要污染来源。李艳利等^[6]在浑太河流域的研究显示水域在缓冲区内与COD_Mn显著正相关,与NH₄⁺-N、TP分别为较弱的正相关和负相关关系,在子流域范围内都为较弱的负相关关系；黄金良等^[9]在九龙江流域研究发现水体与COD_Mn在部分缓冲区内有显著相关性,与NH₄⁺-N、TP没有显著相关性。与浑太河流域和九龙江流域相比,赣江流域水域对河流水质的污染更为严重,可能与大量存在的渔业养殖有关。

水田在丰水期与TP、COD_Mn和NH₄⁺-N都为正相关关系,并且水田与COD_Mn的相关性明显高于与TP、NH₄⁺-N的相关性。二级分类中丘陵水田与TP、COD_Mn和NH₄⁺-N都为正相关关系；平原水田与COD_Mn正相关,与TP、NH₄⁺-N相关性很弱。枯水期水田仍与TP、COD_Mn正相关,但与NH₄⁺-N没有正相关性。二级分类中丘陵水田TP、COD_Mn正相关,与NH₄⁺-N相关性很弱；平原水田与COD_Mn正相关,与TP相关性很弱,与NH₄⁺-N负相关。水田,特别是丘陵水田是赣江流域TP、COD_Mn和NH₄⁺-N的重要污染来源。旱地在丰水期与TP、COD_Mn和NH₄⁺-N相关性较弱,或呈负相关关系；枯水期与NH₄⁺-N正相关,与COD_Mn和TP负相关。二级分类中山区旱地与NH₄⁺-N正相关关系比较明显。与水田相比,旱地对河流污染的贡献明显偏少。於梦秋等^[30]分析太湖流域土地利用类型对水质的影响时发现,水田与TP、TOC(总有机碳)和NH₄⁺-N显著正相关,旱地则与TP、TOC和NH₄⁺-N显著负相关,与本次研究结果相近。黄金良等^[9]在福建九龙江流域的研究结果显示耕地与NO₃^--N、NH₄⁺-N和COD_Mn都为负相关关系,没有体现出农业对河流水质的污染；赵鹏等^[31]在广州淡水河流域也得到类似结论；这可能与研究中没有将耕地细分为水田和旱地有关。

居民建设用地与COD_Mn正相关,与NH₄⁺-N负相关或相关性很弱；丰水期居民建设用地与TP为负相关关系,枯水期在子流域和200 m缓冲区内与TP负相关,在500—5000 m缓冲区内与TP正相关。二级土地利用分类中,城镇用地与TP、NH₄⁺-N的相关性大于农村居民用地,这是由于城镇多不透水地面,污水通过排水管网直接进入河流,成为河流TP、NH₄⁺-N的重要来源；农村生活污水中的TP、NH₄⁺-N在运移过程中容易被土壤植被吸附利用,进入河流的量较少。与张殷俊等^[23]、赵鹏等^[31]、Huang等^[25]的研究结果不同,本次研究中居民建设用地没有明显体现出对河流TP和NH₄⁺-N的污染,这可能与研究区城镇用地面积相对较少有关。丰水期城镇用地和农村居民用地都与COD_Mn呈正相关关系,枯水期则是农村居民用地的影响大于城镇用地。Wang等^[32]模拟了长江流域污染物的输入负荷,认为农村地区的牲畜养殖是流域COD负荷的主要来源。丰水期城市降雨径流由于对地表和排水系统的冲刷含有较多的COD负荷^{[33, 34]},城镇用地也成为COD污染物的重要来源。

(1)空间尺度的土地利用方式划分对不同水质指标相关性的影响具有较大差异。子流域的土地利用对TP的影响大于缓冲区；丰水期子流域土地利用对COD_Mn的影响大于缓冲区,枯水期则是缓冲区大于子流域；丰水期子流域和缓冲区内土地利用对NH₄⁺-N的影响差别不大,枯水期则是缓冲区大于子流域。

(2)较细的土地利用类型分类可更好的体现土地利用类型对河流水质的影响。水田中的丘陵水田是赣江水体中TP和丰水期COD_Mn的主要污染源；平原水田是枯水期COD_Mn的主要污染源。居民建设用地中的城镇用地是赣江水体TP、NH₄⁺-N和丰水期COD_Mn的主要来源,农村用地是COD_Mn的主要来源。

(3)赣江TP的污染源主要为丘陵水田、城镇用地和水库坑塘；COD_Mn的污染源在丰水期主要为丘陵水田、城镇用地、水库坑塘、农村居民用地,枯水期主要为平原水田、农村居民用地；NH₄⁺-N在丰水期的主要污染源为城镇用地和水库坑塘,枯水期主要为城镇用地、山区旱地、河岸两侧有林地和低覆盖度草地。