生态学报  2016, Vol. 36 Issue (17): 5353-5359

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刘平, 刘学军, 骆晓声, 吴庆华, 刘恩科, 韩彦龙, 李丽君, 白光洁, 武文丽, 张强
LIU Ping, LIU Xuejun, LUO Xiaosheng, WU Qinghua, LIU Enke, HAN Yanlong, LI Lijun, BAI Guangjie, WU Wenli, Zhang Qiang.
山西北部农村区域大气活性氮沉降特征
The atmospheric deposition characteristics of reactive nitrogen (Nr) species in Shuozhou area
生态学报[J]. 2016, 36(17): 5353-5359
Acta Ecologica Sinica[J]. 2016, 36(17): 5353-5359
http://dx.doi.org/10.5846/stxb201502120342

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收稿日期: 2015-02-12
网络出版日期: 2015-12-14
山西北部农村区域大气活性氮沉降特征
刘平1, 刘学军2, 骆晓声2,4, 吴庆华2, 刘恩科3, 韩彦龙3, 李丽君1, 白光洁1, 武文丽1, 张强1     
1. 山西省农业科学院农业环境与资源研究所, 山西省土壤环境与养分资源重点实验室, 太原 030031;
2. 中国农业大学资源与环境学院, 北京 100193;
3. 山西省农业科学院旱地农业研究中心, 太原 030031;
4. 河南省农业科学院植物营养与资源环境研究所, 郑州 450002
摘要: 利用DELTA系统、被动采样器和雨量器在山西省北部生态脆弱区朔州的一个监测点通过一整年的监测试验,研究了该地区农村区域大气氮素干湿沉降的月际变化。结果表明:2011年该地区大气氮素湿沉降为12.43 kg N hm-2 a-1,远低于华北平原大气氮素混合沉降的平均值28.0 kg N hm-2 a-1,降水中铵态氮、硝态氮和有机氮平均分别为1.24 mg N/L、1.27 mg N/L、1.26mg N/L。大气氮素湿沉降的年内分布不均,60%的沉降集中在降水较丰沛的4-10月份。试验区干沉降以氧化态氮(HNO3,NO2和pNO3-)的沉降为主,氧化态氮的干沉降量是还原态氮(NH3和pNH4+)的1.37倍,大气氮素干沉降总量为35.43 kg N hm-2 a-1。总体来看,作为典型的干旱区,该地区氮的干沉降是湿沉降的3倍,氮素干湿沉降总量达到47.86 kg N hm-2 a-1。此外,硝态氮和铵态氮在雨水中呈线性相关,而在PM10颗粒物中乘幂正相关;雨水中总碳和总氮呈线性正相关,而PM10颗粒物中二者呈二次多项式关系。鉴于朔州地区古城镇较高的氮沉降数量,应该对该地区输入农田的氮素环境养分引起足够重视。
关键词: 活性氮     干沉降     湿沉降     朔州地区    
The atmospheric deposition characteristics of reactive nitrogen (Nr) species in Shuozhou area
LIU Ping1, LIU Xuejun2, LUO Xiaosheng2,4, WU Qinghua2, LIU Enke3, HAN Yanlong3, LI Lijun1, BAI Guangjie1, WU Wenli1, Zhang Qiang1     
1. Shanxi Academy of Agricultural Sciences, Institute of Agricultural Environment and Resources, Provincial Key Laboratory of Soil Environment and Nutrient Resources, Taiyuan 030031, China;
2. China Agricultural University, College of Resources and Environmental Sciences, Beijing 100193, China;
3. Shanxi Academy of Agricultural Sciences, Institute of Dryland Farming, Taiyuan 030031, China;
4. Henan Academy of Agricultural Sciences, Institute of Plant Nutrition, Resources and Environmental Sciences, Zhengzhou 450002, China
Abstract: Reactive nitrogen (Nr) emissions and nitrogen deposition have increased rapidly and will continue to increase with the increasing fossil fuel combustion and application of N fertilizer since the industrial revolution. Nitrogen deposition has led to a series of negative effects on ecosystems such as soil acidification, water eutrophication, and loss of biodiversity in grasslands and forests. Therefore, atmospheric Nr pollution and deposition induced by excessive anthropogenic Nr have become an environmental concern worldwide. However, little is known about N deposition in Shanxi Province. The temporal variation of atmospheric N deposition was quantified using DELTA system, passive samplers, and particulate samplers at Gu Cheng, Shanxi Province, in a one year study. Results showed total wet N precipitation was up to 12.43 kg N hm-2 a-1 in this area, which was far below the average value (28.0 kg N hm-2 a-1) in the North China Plain. During wet precipitation, the concentration of NO3--N, NH4+-N, and dissolved organic N averaged 1.24 mg N/L, 1.27 mg N/L, and 1.26mg N/L, respectively. In a year, wet precipitation of N showed a distinguished monthly variation due to different monthly rainfall, and 60% of wet deposition occurred from April to October. The major form of dry deposition was NO3--N, the rate of which was 1.12 times that of NH4+-N. As a typical dry land, the rate of dry deposition was 3 times that of wet deposition. The total amount of nitrogen deposition was up to 47.86 kg N hm-2 a-1. There was a positive line corelation between NO3--N and NH4+-N in rainwater, and that was a power corelation in PM10 particulates. However, dissolved C and N showed a positive line corelation in rainwater and a quadratic polynomial corelation in PM10 particulates. All these relationships can provide a way to determine one of them through another. Such high deposition rates of Nr species in the Shuozhou area indicated a serious pollution from anthropogenic sources and significant atmospheric N input to croplands.
Key words: reactive nitrogen     dry deposition     wet deposition     Shuozhou area    

化石燃料的使用和含氮化肥的施用导致大气活性氮排放的不断增加[1]。而大气活性氮如NH3和 NOx含氮气体的排放促进了大气中微小颗粒的形成,不仅降低空气质量而且损害人体健康[2]。从长期效果来看,大气活性氮的增加将导致地面氮的干、湿沉降加大,从而导致对生态系统一系列负面影响,比如损害草地和森林生物多样性的[3-7],作为间接源增加N2O的排放等[6]。因此过量的人为氮排放导致大气活性氮的污染和沉降已经成为世界范围内关注的问题[9]

刘学军等[10]的研究认为大气活性氮沉降具有典型养分资源特征和区域分布差异,因此应根据其特点采取分区域管理的应对策略。在整个冬小麦-夏玉米轮作系统氮素沉降的总量变幅为80—90 kg N/hm2,而当季植物可以直接利用氮素沉降约50 kg N/hm2[11]。因此,量化氮的沉降对提高氮肥在农业中的利用率和减少它对敏感生态区的负面影响都有重要意义。煤炭是中国重要的能源类型,其在能源消费中达到中国总能源消费结构的70%,其对SO2、NOx的排放及空气污染的形成均有重要的贡献[12]。山西省煤炭的生产与消耗居全国前列,其大气活性氮的排放也引人关注,但是至今鲜有这方面的报道。因此本研究选取山西省北部朔州地区的山阴县古城镇典型采样点,使用DELTA系统、中流量颗粒物采样器、雨量器综合研究采样点大气活性氮污染状况及其对干湿沉降的贡献。一方面了解山西北部偏远山区的大气活性氮状况,定量化当地农田氮素的干、湿沉降输入,另一方面初步明确活性氮组分之间的关系,从而为估算和预测当地农业中氮的输入提供基础数据。

1 材料和方法 1.1 采样点

选取山西省山阴县古城镇盐碱地周边作为采样点(39°26′ N,112°55′E),用来采集和计算大气N干、湿沉降。采样期从 2010年4月至 2011年3月,干沉降每月收集1次。该采样点位于中国北部的靠北端,年均气温为7℃,降雨量在360 mm左右(低于以往年平均降雨量),周围有小规模的养牛场,由于当地是典型的苏打盐化土区域,农业上施肥投入并不大。

1.2 干沉降采样器

干沉降采样器包括DELTA系统、中流量颗粒物采样器及被动采样器。其中DELTA系统采集活性氮气体 NH3、HNO3及颗粒态NH4+和NO3-,被动采样器是用于活性氮气体NO2浓度的采集,所采集的五种活性氮用于计算各形态及总的氮干沉降量。中流量颗粒物采样器采集大气PM10颗粒物,不参与氮干沉降量的计算,仅用于分析颗粒物中所含NH4+-N、NO3--N、可溶性总碳、总氮,并与前一方法收集物中所含相应成分进行比对。

1.2.1 DELTA 系统

DELTA 系统是英国爱丁堡生态与水文中心(Centre for Ecology and Hydrology,CEH)开发了利用扩散管与滤膜组联用法长期监测NH3、HNO3、颗粒态NH4+和NO3-浓度的监测系统。DELTA 系统实现了大气中气态NH3和HNO3与气溶胶的分开采集,有效地减少了滤膜组测定法的误差。由于该系统价格相对低廉,目前已在英国和欧洲的环境监测中得到了广泛应用[2]。在系统中配置一个小型的泵采集大气的速率为0.3—0.4 L/min。当层状空气流通过用碱液或酸液浸泡过的管内壁时硝酸和氨气被碱液或酸液吸收,同时气溶胶中颗粒物沉积于管内的滤纸,关于DELTA系统的详细信息见参考文献[2]。采样高度高于地面1.6 米。由于中国空气污染严重本试验采用37mm的滤膜来收集NO3- 和NH4+颗粒物,这个滤膜要大于欧洲监测所采用的25mm的滤膜。

样品的采样周期为1个月,即从1个月的月初到月末。样品从采样点采集后立即在4℃下保存,且在1个月内分析完。HNO3和NO3--N颗粒物用10mL 0.05% H2O2浸提,NH3和NH4+颗粒物用10mL高纯水浸提,溶解之后NO3- 和NH4+在AA3 连续流动分析仪上测定(Bran+Luebbe GmbH,Norderstedt,Germany)。

1.2.2 中流量颗粒物采样器

采用武汉天虹的中流量颗粒物采样器采集大气PM10。一次采样时间为24h,采样速率为100L/min,每个月在采样点可得到5个日PM10样品。颗粒物收集滤膜为石英纤维滤膜,滤膜在采样前后在恒温恒湿条件下(气温22℃,相对湿度50%)平衡24h,之后用百万分之一电子天平称重。将称重后的样品滤膜加超纯水25 mL,超声振荡30 min,提取液用配有47 mm Whatman GF/F 滤膜的针筒式过滤器过滤。滤液储存于4℃,并于1 个月内进行化学成分测定,溶解之后NO3- 和NH4+在AA3 连续流动分析仪上测定(Bran+Luebbe GmbH,Norderstedt,Germany)

1.2.3 用于大气NO2收集的被动采样器

大气中 NO2采用英国环境变化网络(ECN)所用的标准方法即被动采样器来采集,NO2被动采样器内部浸渍有20% 的三乙醇胺吸附剂用于吸附NO2气体,该采样器安置于距地面2 m,采样时间为10—14 d,时间与其它采样器同步进行,该采样器在采样点采集两周后收回在4℃下保存,采用ECN(www.ecn.ac.uk).在线网站所描述的标准方法-比色法测定收集到的NO2浓度。

1.2.4 大气氮干沉降的计算

大气氮素干沉降的计算采用推断模型法,一定时间段内的大气氮干沉降量等于一段时间采集的大气活性氮浓度与沉降速率的乘积(参考文献附后),公式表示为:

式中,F表示一定时段的大气氮干沉降量,C表示一段时间的大气活性氮浓度,Vd表示不同活性氮种类的沉降速率。

大气氮干沉降速率通常由大气沉降速率阻力模型获得,不同的活性氮气体之间,及气体和颗粒物均存在较大的差别。本研究没有具体的气象参数及模型对沉降速率进行估算,因此采用文献报道的沉降速率[13]计算大气氮干沉降量,HNO3、NO2、NH3的沉降速率为月动态沉降速率如表 1,颗粒物pNO3-、pNH4+的沉降速率取固定值0.24 cm/s。

表 1 各形态活性氮月沉降速率(2011年) Table 1 Monthly dry deposition velocities for NH3,HNO3 and NO2 (2011)
活性氮月沉降速率Monthly Nr deposition velocities/(cm/s)
123456789101112
HNO30.550.731.151.551.511.541.431.221.31.020.650.55
NH30.350.420.530.610.60.610.590.550.560.510.40.35
NO20.40.480.630.730.720.730.710.660.680.60.450.4
1.3 湿沉降采集

雨水样品用雨量器(SDM6,天津产的气象设备)在每次降雨事件后采集。雨量器放在宽阔平坦的地方,收集好的雨水冷冻保存并在1个月内分析完。NH4+-N和NO3--N用上面提到的方法测定。过硫酸钾消解法测定总氮,有机氮(DON)为总氮和无机氮之差。湿沉降的无机氮根据湿沉降中N的浓度和量来计算[11]

N湿沉降的计算方法

式中,Nwd表示每次降雨氮湿沉降量(g N/hm2),P表示降雨量(mm),CN表示NH4+-N或NO3--N 含量,10是单位换算系数。

式中,Nm,y表示1月或一年的氮湿沉降量,即1月或一年内所有次降雨中氮湿沉降量和。

2 结果与讨论 2.1 大气氮干沉降中各活性氮的估算

大气氮干沉降的计算需要大气活性氮浓度和沉降速率计算获得,本研究选取骆晓声等对华北地区氮沉降研究所发表的该地区沉降速率[13],其余形态活性氮月沉降速率如表 1图 1显示,大气NH3、HNO3、NO2、pNO3-、pNH4+的年沉降量分别为13.26、3.43、15.89、1.16、1.68 kg N hm-2 a-1,大气氮素干沉降总量为35.43 kg N hm-2 a-1。该值虽低于华北平原的平均值58 kg N hm-2 a-1,但已高于一些地区的监测值,如乌鲁木齐的干沉降通量为28.68 kg N hm-2 a-1[14]。从月份看,除冬季的3个月氮干沉降量较小外,其它月份氮干沉降的数量差别较小。7 月份氮干沉降总量最大,主要原因是二氧化氮和氨气的峰值均出现在7 月。二氧化氮和氨气在干沉降中的比例最大,其中4 月到9月半年时间二者干沉降量之和占总氮干沉降量的比例大于50%。另外,一般典型农区NH3的沉降量大于NO2的,该试验区的NO2的沉降量略大于NH3的,且从表 2的各活性氮月平均浓度与全国其他地区相应值对比来看,该采样点氮的沉降特征介于农村和城市之间。

图 1 各形态氮年沉降量 Fig. 1 Annual deposition rate in different Nr species

表 2 古城和全国其他地区的各形态活性氮平均浓度[15]/(μg N/m3) Table 2 Average concentration of different Nr species at Gucheng and other areas in China[15]
NH3pNH4+HNO3pNO3-NO2
沿海 Costal area3.794.6712.25.06
农村Rural area7.936.321.042.114.99
郊区Suburbs11.289.611.933.48.89
城市City9.359.827.796.2213.8
古城 Gucheng8.082.251.031.558.16
2.2 大气湿沉降及其降雨中无机氮浓度变化

湿沉降与降雨密切相关,不同年份之间差别较大。2010 年4—12月,采样点降雨量共349.2 mm,略高于本地区正常的降雨量。夏季(7、8月)月降雨量最多,达到195.5 mm,超过全年降水量的50%。采样期内,雨水中NO3-、 NH4+和有机氮的平均浓度分别为1.24、1.27、1.26 mg N/L。降雨中NO3-和NH4+浓度的峰值出现在5、6月温度相对高但降雨量比较低的天气条件下。降雨量高时无机氮浓度较低,主要是较高的降雨量对大气中活性氮冲刷以后稀释作用比较明显。大气湿沉降总量为12.43 kg N hm-2 a-1(图 3),其中NH4+-N 和NO3--N 及可溶性有机氮(DON)的年沉降量分别为4.17、4.03、4.16 kg N hm-2 a-1。一年中湿沉降主要发生在4 到10 月份降雨量比较集中的季节,其它月份降水较少可忽略。与国内的一些研究结果相比,本研究大气湿沉降低于华北地平原湿沉降中无机态氮和有机态氮的年通量27 kg N hm-2 a-1和5 kg N hm-2 a-1[16-17],但是降雨中无机氮浓度高于东部及南部的一些研究结果,如广州大气降雨无机氮NO3--N 和NH4+-N 的浓度分别为0.97和1.20 mg N /L[18]。统计数字显示,我国南方地区大气氮素混合沉降量在6.6—23.1 kg N hm-2 a-1 之间[19-22],北方地区(华北、东北、西北地区) 降雨输入到农田系统中的氮量多数在5.1—25.4 kg N hm-2 a-1 之间[23-27]。根据刘学军等对氮湿沉降等级的划分,本研究区属于低沉降区(<15 kg N hm-2 a-1[10]

图 2 大气氮干沉降月变化 Fig. 2 Monthly distribution of dry nitrogen deposition

图 3 采样点各形态氮月湿沉降量 Fig. 3 Monthly wet nitrogen deposition rate
2.3 雨水与PM10颗粒物中NH4+-N和NO3--N相关关系

无机离子在雨水和颗粒物组成中占有重要部分,因此本研究对NH4+-N和NO3--N两种主要无机离子进行了分析。降雨量的多少影响着NH4+-N和NO3--N的沉降量,有的研究表明降雨量和NH4+-N或NO3--N浓度之间是负的指数相关关系[11],而降雨量和N湿沉降输入量之间是乘幂型正相关[11, 28],雨水中NH4+-N和NO3--N之间是显著的线性正相关[29]。骆晓声等对沿海6个采样点的研究以及沈健林等对华北6个试验点的结果均表明PM10颗粒物中NH4+-N和NO3--N之间存在显著或极显著的线性正相关[31-32],PM2.5颗粒物中NH4+-N和NO3--N之间的相关系数达0.86[33]。本试验结果(图 3)表明雨水(降雨量较多的5 个月)中NH4+-N和NO3--N呈线性正相关,而PM10颗粒物中颗粒态NH4+-N和颗粒态NO3--N之间是乘幂正相关的关系,且均达到显著相关水平。说明NH4+-N和NO3--N不论在雨水还是PM10颗粒物中可能以某种结合紧密的化合物形式存在,其他研究中也有相似的结论[32-33]

图 4 雨水与PM10颗粒物所含硝态氮和铵态氮的关系 Fig. 4 Relationship between NO3--N and NH4+-N in rain and PM10 particulates
2.4 雨水与PM10颗粒物中可溶性总碳、总氮相关关系

除了N和S,雨水与PM10颗粒物中含的较多的元素是C,有监测表明每天大气中PM10颗粒物中有机C和元素C平均浓度分别为21.2和7.3 µg C/m3,且各自对PM10颗粒物的贡献分别为15% 和5%,而二次有机碳气溶胶(SOC)对PM10颗粒物贡献高达53%[34]。本试验前面的结果也显示雨水中可溶性有机氮浓度和沉降量均超过硝态氮和铵态氮的。因此,对C和N在雨水和PM10颗粒物中的关系进行分析。图 4显示,雨水可溶性碳和氮呈显著的线性正相关,PM10颗粒物中可溶性碳和氮呈显著的二次多项式正相关,且雨水中C和N的相关性更高些。由此可知C和N以某种稳定化合物存在于湿沉降和大气PM10颗粒物中,这种关系便于通过其中之一来推测或估算另一种元素。

图 5 雨水与PM10颗粒物可溶性碳和氮的关系 Fig. 5 Relationship between dissolved carbon and nitrogen in rain and PM10 particulates
3 结语

通过一年时间对朔州地区古城镇大气氮输入的系统研究,该采样点附近虽然有一定规模的畜牧养殖活动,大气NH3浓度及沉降却并不是很高,可能与该地区的刮风天气较多有关。硝态氮和可溶性有机氮各自在氮干沉降所占比重超过铵态氮,这与以前华北地区的研究结果有较大差异。魏样等对榆林和洛川农区的研究中湿沉降分别占95.1% 和90.4%,干沉降分别占4.9% 和9.6%,两个地区氮沉降均以湿沉降为主[25]。而本研究区作为干旱区,干沉降占主导地位,干沉降量几乎是湿沉降的3倍。并且一年内通过大气干、湿沉降输入的总氮达到47.86 kg N/hm2,相当于每hm2投入120 kg尿素。另外,本研究大气氮素干沉降速率存在一定的不确定性,需要在今后的工作中加强研究。雨水和PM10颗粒物中硝态氮和铵态氮分别呈线性和乘幂正相关,可溶性碳和氮分别呈线性和二次多项式正相关,这些关系便于通过其中之一来推测或估算另一种离子浓度。有研究已表明,大气氮沉降超过10 kg N hm-2 a-1,就会降低森林的物种多样性[14],而超过30 kg N hm-2 a-1会对农田生态系统养分循环产生影响[12],因此通过大气沉降输入到农田的这部分氮源应该引起足够的重视。

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