近年来人类向大气中排放的污染物的种类和数量不断增加，Pb和Cd就是其中对环境和人体有严重危害的有毒重金属^{[1, 2]}，大气中的Pb和Cd主要来自矿物燃料的燃烧以及工业、汽车尾气排放等，会随着空气的流动以及干湿沉降进入到生态系统之中^{[3, 4]}，陆地和森林成为了最大的收纳场。国内外相关研究表明，大气降水中的有害成分尤其是Pb和Cd经过不同类型的森林生态系统各个层次后，其截留程度不尽相同^{[5, 6, 7, 8]}，同时森林生态系统在涵养水源、净化水质、保持水土方面也起着重要的作用^{[9, 10, 11]}。西南林区作为我国森林覆盖率第二大区，林区内的四面山国家级自然保护区保存着该地区最具代表地带性植被类型之一，同时也是地球同纬度仅存的规模最大、保护最完好的亚热带常绿阔叶林^[12]。因此，本文以中亚热带常绿阔叶林这一典型林分为研究对象，基于系统学原理，分析并研究常绿阔叶林生态系统对降水中重金属元素Pb和Cd的截留特征，以更深入地了解该类型森林生态系统对Pb、Cd的截留净化作用并和其它地区不同类型森林生态系统做对比分析，从而更充分地认识该林区在经济社会发展中的重要生态地位。

实验点(106°4′ E，28°6′ N)位于重庆江津市南端四面山国家级风景名胜区中大洪海的核心区域的螺丝山上，如图 1所示，海拔1 440 m，属中亚热带季风湿润气候。年降水量1 112—1 522 mm，多集中于5—10月份，年均相对湿度80%，年平均气温13.7 ℃，8月平均气温最高(31.5℃)，1月份平均气温最低(-5.5 ℃)。实验点内森林植被保存良好，林中植物种类复杂，以四川大头茶(Gordonia acuminata Chang)、栲树(Castanopsis Fargesii) 、柳杉 (Cryptomeria fortunei Hooibrenk ex Otto et Dietr.)、马尾松(Pinus massoniana Lamb.)等为主要建群树种，森林郁闭度为0.91，裸露地层为砖红色细砂岩和粉砂岩组成的巨原层，土壤类型为黄棕壤。实验点降水、枯落物和土壤的理化性质和Pb、Cd含量如表 1所示。

图1 试验点地理位置示意图 Fig.1 Test point location

图选项

实验中大气降水利用APS-3A自动降雨降尘采集器在空旷无遮挡物的林外采集；在常绿阔叶林内设置20 m×20 m 样方，在样方内采用对角线法设置3个50 cm直径的聚四氟乙烯漏斗状林内降水采集器；同时在样方内采用对角线法选取3个2 m×2 m样方(图 1右下)挖掘土壤剖面，剖面四周设置隔水带防止土壤渗滤液的横向流动影响，放置集水板以收集枯透水、土壤渗滤液(0—20 cm、0—40 cm、0—60 cm)的水样。采集样品时将样品盛于超纯水清洗过并经500 ℃高温超净化处理40分钟的500 mL硼硅玻璃瓶中，贴上标签，保存记录，立即送回实验室测定样品体积计算降雨量以及测试指标分析。水样和土样处理后Pb、Cd采用ICP-MS(Perkin Elmer)法测定，pH值采用德国Sartorius公司生产的普及型pH计(PB-10)测定，土壤有机质采用重铬酸钾容量法测定，阳离子交换量(CEC)采用乙酸铵交换法测定，DOC的测定使用的是Sievers innovox laboratory TOC Analyzer。

实验中每层次降水设置3个平行对照，采样期间每月的月初1号和月中15号各采集1次样品共采集24次，共得116个最终平均数据。由于实验是野外实地试验，其中只有9、6、8月3个月份每次均采集到全部样品，其余月份由于降雨量较小土壤渗滤液0—20 cm、0—40 cm和0—60 cm的部分渗滤液体积较小或者没有，导致无法计算土壤各层次的降雨量使部分数据缺失。本文将已有的数据按土壤深度递增，利用加权平均的方法计算出1个渗滤液的均值以便计算土壤截留系数。实验中所用到的计算公式如下所示：

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由表 2知，研究期间大气降水中Pb的质量浓度为(22.92±13.57)μg/L，在9月份达到最高值36.49 μg/L，3月份达到最低值9.35 μg/L。大气降水中Cd的平均质量浓度较低，动态变化与Pb的大致相似，但波动幅度相对较小，在9月份和2月份出现了两次高峰值，分别为4.28、3.18 μg/L，大气降水中Cd的质量浓度为(2.82±1.46)μg/L。同时，在夏季和冬季该地区的降雨量分别达到最大值和最小值，但大气降水中Pb和Cd的平均质量浓度却分别达到了两次高峰值。

从表 3可知，林冠层对Pd和Cd的截留量比较大，月均截留量分别为(3.06±2.74)mg/m²、(0.32±0.27)mg/m²，平均截留率分别为91.67%、86.84%，对比发现林冠层对Pd的截留量是Cd的10倍左右，尤其在夏季8月份截留量出现了最大值，且每个月份的截留率和截留量均较Cd大。经过林冠层截留后林内降水中Pd和Cd的质量浓度分别为(3.89±2.67)μg/L、(0.70±0.46)μg/L，均符合国家地面水质量标准^[13] (GB3838—88)Ⅰ级水质中Pd和Cd的要求。

林内降水经过枯落物层之后，Pd和Cd均被再次截留。研究期间，枯落物层对Pd的平均截留率为67.86%，Cd为79.74%。Pd的最大截留率出现在12月份，为83.51%，最小截留率出现在5月份，为49.08%，而Cd的最大截留率约为93.52%，出现在2月份，最小截留率为65.42%，出现在6月份(表 3)。枯透水中Pd和Cd的变化无明显的季节性，主要与降水过程、降水强度和持续时间有关。对比发现，枯落物层对Pb和Cd的截留量依然是Pb>Cd，枯落物层对重金属Pb和Cd的截留作用小于林冠层。

表 1中的统计数据表明，枯落物中Pd、Cd的含量要比土壤高，但是研究发现土壤渗滤液中铅的质量浓度相对地表枯透水有少量增加(表 2)，研究期间，经过土壤层后土壤渗滤液中铅的平均质量浓度相对枯透水增加幅度为0.12 μg/L，Cd进一步被截留，平均截留率为23.59%(表 3)。土壤渗滤液中的Pb和Cd质量浓度分别为(2.44±1.77)μg/L、(0.13±0.04)μg/L，根据国家地面水环境质量部分标准(GB3838—88)，渗滤液中的Pb和Cd含量仍然达到了Ⅰ级水质标准要求。

常绿阔叶林生态系统的林冠层和枯落物层对大气降水中的Pb和Cd都有净化作用，但其各自的净化能力却不相同(表 4)。林冠层、枯落物层和土壤层对铅的截留能力大小表现为林冠层>枯落物层>土壤层，3个层次对铅的平均截留量和平均截留率分别为：2.32、0.14、0.07 mg/m²和91.67%、67.86%、-1.36%，其总截留率达到了98.52%。林冠层、枯落物层和土壤层对镉的平均截留量(249.46、32.21、6.80 μg/m²)和平均截留率(86.84%、79.74%、23.59%)尽管与铅的不同，但3个层次却也呈现出了同样的截留能力趋势(林冠层>枯落物层>土壤层)，其总截留率也达到了99.09%。同时对比也发现，常绿阔叶林生态系统3个层次的相对截留能力也各不相同。森林林冠层、枯落物层和土壤层对铅的相对截留率依次为90.52%、96.04%和98.52%，森林林冠层、枯落物层和土壤层对镉的相对截留率大小顺序和铅一致(85.90%、96.99%和99.09%)，在截留能力上表现出“林冠层+枯落物层+土壤层>林冠层+枯落物层>林冠层”的规律。

通过与国家地表水质量标准(GB3838—88)和国内外一些研究区域比较发现(表 5)，四面山大气降水中Pb的质量浓度仅满足地面水质量标准Ⅲ级(≤50 μg/L)要求，Cd的质量浓度满足Ⅱ级要求(≤5μg/L)，与重庆主城区、贵阳和Izmir相比四面山大气降水中的Pd、Cd较低，但是和唐山、New Jersey以及North Sea相比却相对较高。

本研究得出四面山地区大气降水受到了轻度的Pb、Cd污染，尤其是夏季时期大气降水中的质量浓度偏高。重庆市是西南地区重要的工业基地，夏季又是重庆市能源消耗的高峰期；大量的资源消耗产生的废气和汽车尾气被排放到大气中；而这段时期，研究区主要受来自东北方向和东南方向的两个大气气团的影响(图 2)，其中来自东南方向的大气气团在北上的过程中发生了气流偏转，进而转变为东北风，气团的运动可能会将重庆市主城区等大气中的污染物带到位于重庆市南端的四面山地区。

图2 四面山夏季后向轨迹图 Fig.2 72 h back trajectories of air masses in Summer in Mt. Simian

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本研究中林冠层在3个层次中对降水Pb和Cd的截留能力最强，这与张胜利^[7]、马跃良等^[20]分别在暖温带和亚热带林区的研究结果基本一致，同时马跃良等的研究也指出植物能够通过呼吸作用吸收空气中的重金属并富集^[20]。实验点森林郁闭度很高(0.91)，使得大气中的干沉降被截留在森林林冠层枝叶表面；同时该地区土壤水分充足，植物新陈代谢较快；地面风速较小(多为无风或风速小于2.5 m/s)，空气雾气大，相对湿度高(白天时在70%—85%之间，夜晚时可达90%以上)，封闭的山谷热辐射效应使该地区形成了湿热的局部环境^[21]；降水、湿热的环境以及植物叶面的分泌物都会使枝叶长期叶面水分充足，会导致污染物，尤其是迁移性差的铅和镉长时间滞留，使植物叶面在进行呼吸作用时与粘附在叶面的液体发生了物质交换并吸收了Pb和Cd，尤其是凝聚在枝叶表面的空气中的水分和枝叶的分泌物会使这种物质交换过程的时间延长很多(研究期晴朗天气仅占7%)。另外5—10月份该地区的气温较高(20 ℃以上)，也是植物生长旺盛的季节，且该地区降雨量主要集中在5—10月(占全年降水量的78%)，所以这段时间林冠层对重金属Pb和Cd的截留量较其他时间段偏大。

本研究还指出，该森林生态系统中的枯落物层对Pb和Cd的截留能力比土壤层大，这与张胜利^[22]在北方秦岭地区和郑郁善等人^[23]在南方福建的研究结果相悖。实验点的降雨类型与干旱的北方以及降雨强度较大的沿海地区不同。实验点的林地表面堆积了很厚的枯落物层且该地区10—5月(降雨天数占58%，降水量占全年降水量的42%)多为长期的持续性小强度降雨。降雨频繁，但单场降雨量低(降水强度<0.4 mm/h)，使得林内降水滴落到枯落物层时被很厚的枯落物层拦蓄^{[24, 25]}，进而导致枯落物持水量较大，而使进入土壤层的降水量(占林内降水的26%)相对较小。四面山森林枯透水偏酸性^[26](pH值=3.87—4.24)，在此条件下，枯透水中的Pb和Cd容易被腐殖质等吸附而滞留在枯落物层；另外，微生物对枝叶的降解形成了很厚的半分解枯落物层，提高了有机物对枯透水中Pb和Cd的吸附、拦截作用。

研究区特殊的理化性质(pH值较低，有机质和CEC的含量较高，表 1)，导致土壤中有机酸以及H⁺含量较高。许中坚等人^[27]和王金贵等人^[28]的研究指出氢离子对Pb、Cd有竞争吸附力，使吸附于土壤上的可交换态Pb和Cd易于解吸，Jan Mulder等人^[29]的研究也指出酸雨作用下会导致土壤中活性铝含量的提高，铝离子占据高能的吸附位，而使铅的吸附量下降，解吸量增加，但是土壤较高含量的有机质和CEC却有益于土壤对Pb和Cd的吸附。本研究中，土壤渗滤液中Pb的平均质量浓度随着土壤层深度的增加而增加，这可能是土壤层对Pb的解吸量大于吸附量而导致部分Pb被解吸到渗滤液中。土壤层对Cd的截留特征截然相反，可能是土壤层对Cd的吸附-解吸平衡状态不同，对Cd的吸附量大于解吸量。

研究期间，与国内外其他研究相对比以及参考国家地面水环境质量部分标准，实验点的大气降水已经受到轻度的铅、镉污染，但经过林冠层后水质却有了很大的改善。常绿阔叶林生态系统对铅和镉都具有很强的截留能力；其中，林冠层最大，枯落物层次之，土壤层对铅和镉的截留特征相反。对该地区的可能污染源分析表明，重庆市等周边工业城市是该林区重金属铅和镉的污染源之一。